연세대학교(총장 윤동섭) 화공생명공학과 유영민 교수팀이 고효율의 적색-근적외선 영역 유기 발광 다이오드 (Organic Light Emitting Diodes (OLEDs)) 에 사용될 수 있는 신규 2배위 금 착체 분자를 개발하였다.

OLEDs에 사용되기 위한 기존 유기 발광재료의 조건으로는 주입되는 전자쌍을 100% 빛으로 전환하는 능력이 필요하고 이를 위해 여기상태에서의 전자 스핀 변환이 가능한 발광 재료가 필요하다. 기존의 재료들은 이리듐이나 백금 등의 희토류 금속을 사용하는 인광 발광 소재 혹은 순수 유기물로 구성된 열활성 지연형광 재료들이 주로 연구되어 왔다.

그러나, 희토류 금속 기반의 발광재료는 가격적인 측면과 재료 매장량에 따른 한계가 분명하고 순수 유기물 기반 열활성 지연형광 재료는 느린 전계 발광 거동으로 소자 수명 측면에서 명확한 단점을 나타내고 있다.

최근에는 이와 같은 문제를 해결하고자 주화 금속 (금, 은, 동) 기반의 신규 2배위 유기금속착체들이 고효율 OLEDs 발광 소재로 부상하고 있다. 해당 소재들은 전자 주개와 전자 받개의 역할을 하는 리간드를 포함하여 리간드 간 전자 전이를 통해 열활성 지연 형광 특성을 나타내면서도 중심 금속에 원자 크기가 큰 금을 도입하여 빠른 전자 스핀 변환 속도를 가져, OLEDs 수명 문제를 해결할 유력한 후보 물질들로 여겨지고 있다.

연세대 유영민 교수팀에서는 리간드 구조의 조절을 통해 적색과 근적외선 발광 영역의 신규 2배위 금 착체들을 개발하였다. 기존의 OLEDs 발광 재료의 경우 장파장 영역에서 발광 효율이 급격히 감소하는 밴드갭 에너지 법칙을 따르고 있어 높은 발광 효율을 구현하기 어려운 문제가 있다. 유영민 교수팀에서는 개발한 신규 발광 재료들의 구조적 특성, 광물리 거동 및 양자화학계산에 기반한 분석을 통해 밴드갭 에너지 법칙을 극복할 수 있는 새로운 분자 디자인 원리를 제시하였다.

최종적으로, 개발된 발광 재료는 성균관대학교 이준엽 교수팀과의 공동연구를 통해 OLEDs 소자에 적용이 되었고, 성공적으로 적색에서 근적외선 영역에 이르는 발광 특성과 근적외선 영역에서도 외부 양자 효율 10%에 근접하는 높은 소자 효율을 달성하였다.

특히, 유영민 교수 연구팀에서는 해당 연구는 기존의 2배위 주화 금속 착체에서는 보고되지 않았던 650 nm 이상의 장파장 영역의 OLEDs 소자 특성을 새로 보고함으로써 기존 분자 특성의 한계를 넘을 수 있는 새로운 분자 디자인의 단서를 제공하는데 큰 의의가 있을 것으로 연구 의의를 전했다.

본 연구성과는 한국연구재단 (NRF) 의 지원을 받아 수행되었다. 이번 연구는 유영민 교수 연구팀의 Sreenivas Avula 박사 (제 1저자) 와 전병학 박사 (제 1저자)가 함께 진행하였으며, 국제학술지 어드밴스드 사이언스 (Advanced Science, Impact Factor: 15.1)에 “Achieving Long-Wavelength Electroluminescence Using Two-Coordinate Gold(I) Complexes: Overcoming the Energy Gap Law” 라는 제목으로 온라인 게재됐다.

Professor Youngmin You and his team at the Department of Chemical and Biomolecular Engineering, Yonsei University (President Yoon Dong-sup), have developed a novel two-coordinate gold(I) complexes for highly efficient organic light emitting diodes (OLEDs) showing red-to-near-infrared (NIR) electroluminescence.

For highly efficient OLEDs, the luminescent materials should convert 100% of injected electron pairs into light. This is facilitated by enabling electron spin conversion in the excited state, essential for achieving 100% of internal quantum efficiency. Up to now, phosphorescent transition metal complexes (i.e., Ir, Pt, and etc.) and purely organic materials showing thermally activated delayed fluorescence (TADF) have been considered as highly efficient electroluminescent materials. However, rare earth metals like iridium are constrained by high costs and supply issues, while organic TADF materials face challenges in device longevity due to their slow spin conversion rates.

Recently, two-coordinate metal complexes based on coinage metals (i.e., Cu, Ag, and Au) have emerged as novel candidate for highly efficient OLED luminescent materials. These materials, which include ligands acting as electron donors and acceptors, display TADF through ligand-to-ligand charge transfer and having ultrafast spin-conversion rate originated from high spin-orbit coupling by metal center, making them strong candidates for resolving OLED lifespan issues.

Professor Youngmin You’s team at Yonsei University has developed novel two-coordinate gold complexes for red to NIR luminescence. Current OLED luminescent materials often struggle to achieve high electroluminescence efficiency in the long-wavelength region, as they typically exhibit a significant decline in photoluminescence efficiency governed by the bandgap energy law. The research team has proposed a new molecular design principle that overcomes the bandgap energy law based on the structural characteristics, photophysical properties, and quantum chemical calculations of the newly developed luminescent materials.

Finally, the series of gold complexes were applied to OLED devices in collaboration with Professor Jun Yeob Lee’s team at Sungkyunkwan University, achieving highly efficient electroluminescence having an external quantum efficiency of nearly 10% in the near-infrared region.

In particular, Professor Youngmin You’s research team reported, for the first time, OLED devices in the long-wavelength region beyond 650 nm, a milestone previously unachieved with two-coordinated metal complexes.

This research was supported by the National Research Foundation (NRF) of Korea. The research was conducted by Dr. Sreenivas Avula and Dr. Byung Hak Jhun of Yonsei University as the first authors. This research was published online in the international academic journal Advanced Science (Impact Factor: 15.1) under the title "Achieving Long-Wavelength Electroluminescence Using Two-Coordinate Gold(I) Complexes: Overcoming the Energy Gap Law".

Advanced Science (2024) (IF: 15.1)
Published: January 05, 2024
https://doi.org/10.1002/advs.202305745